介紹

　　近年來，在天然氣燃燒渦輪機中用于NO x(氮氧化物)還原的貴金屬催化燃燒器的實施引起了極大的關注(Dalla Betta 等人， 1994)。目前，來自固定式燃氣輪機系統(tǒng)的NO x排放通過用水注入降低燃燒溫度或通過諸如選擇性催化還原的廢氣處理除去NO x來控制。在催化燃燒器中，燃料轉化的主要部分發(fā)生在催化劑表面上; 因此，避免了通過提示(或Fenimore)途徑的氣相NO x生產途徑(Schlegel 等人。1994年)。此外，峰值氣相燃燒溫度顯著降低，導致低的熱(或Zeldovich)NO x形成速率。

　　催化燃燒包括幾個基本過程：(1)反應物從氣相擴散到催化表面，(2)反應物吸附到催化表面上，(3)吸附物質的移動，(4)表面反應催化劑，(5)產物從表面解吸，和(6)產物從催化表面擴散到氣相。根據(jù)條件，這些過程中的每一個都可以是速率限制的。由于難以測量催化劑表面附近或催化劑表面上的化學活性，因此催化劑表面附近的表面動力學，溫度或氣相物質濃度的實驗數(shù)據(jù)很少。結果，催化燃燒器通常被建模為產生所需量的燃料轉化的“黑匣子”。

　　通過具有活性催化劑表面的二維流動代碼模擬。計算域包含兩個區(qū)域 - 氣相反應器通道和固相基底壁。針對固體壁解決了能量守恒方程，從而可以適當?shù)卮_定基板內的傳導熱傳遞。將預測的氣相溫度，甲烷百分比轉化率和一氧化碳(CO)摩爾分數(shù)與Bond等人的測量值進行比較。第四，然后，通過使用所提出的表面化學和二維數(shù)值模型的參數(shù)研究來探索催化流動反應器中對甲烷轉化的壓力影響。

　　壓力對催化燃燒的影響

　　由于催化燃燒器的工作壓力范圍從環(huán)境壓力(住宅加熱器)到大于20atm(固定式燃氣輪機; Dalla Betta 1997)，因此理解催化反應器對壓力的依賴性具有重大的實際意義。盡管目前的表面機理是根據(jù)環(huán)境壓力下的實驗數(shù)據(jù)進行優(yōu)化的，但如果表面反應的基本特征保持不變，其使用可以擴展到高達20個大氣壓的壓力。在本研究中，通過對1 atm至20 atm的壓力進行的模擬研究了壓力效應。入口速度和氣體溫度分別保持恒定在1米/秒和800千克。燃料混合物的當量比為0.4，幾何形狀與圖5b中所示的相同。

　　由于氣體擴散系數(shù)的降低，由于氣體擴散速度在高壓下較慢，因此大量氣體混合物中的燃料需要更多的時間到達表面。因此，燃料被更均勻地消耗，并且催化劑表面在高壓下比在低壓下沿催化劑表面上的軸向更均勻地加熱。上看到甲烷轉化反應器壓力的影響，在4點不同的反應器中的壓力(氣相甲烷分布1， 2，5，和10個大氣壓)示于圖11中的甲烷質量分數(shù)的輪廓線之間的間隔是2 ×10 -3。等高線圖說明了在各種反應器壓力下沿催化劑表面的甲烷邊界層的發(fā)展。如圖11所示，高反應堆壓力的甲烷邊界層以低于低壓的速率發(fā)展。在10-atm的情況下，由于在該壓力下的緩慢擴散速度，靠近通道中心的甲烷分子從未到達催化劑表面。除了降低氣體擴散速度之外，增加反應器壓力還減小了表面化學動力學控制燃燒過程的表面積。

　　塔格特機電設備數(shù)值結果表明，當反應堆壓力發(fā)生變化時，兩個競爭因素會影響整體燃料轉化率。首先，氣體擴散速度隨壓力降低。在擴散限制方案中，表面處的燃料轉化量受到擴散傳輸?shù)南拗?。因此，預計整體燃料轉化率會隨著壓力而降低。其次，催化燃燒設備放的熱量隨壓力增加。在動力學限制的方案中，表面反應速率隨表面溫度而增加。增加熱量釋放往往會促進燃料轉化。預測的燃料轉化率對壓力的依賴性是這兩個競爭因素的結果，如圖12所示。燃料轉化率在1到2個大氣壓之間略微增加，并且在壓力高于2個大氣壓時單調減少。燃料轉化率隨壓力的初始增加歸因于隨壓力增加的熱釋放。當壓力高于2個大氣壓時，大部分表面區(qū)域的燃燒過程受燃料的氣體 - 表面擴散速率控制，燃料轉化率隨壓力降低。